Файл: Высокотемпературное выщелачивание бокситов.docx

ВУЗ: Не указан

Категория: Диссертация

Дисциплина: Не указана

Добавлен: 04.12.2023

Просмотров: 567

Скачиваний: 5

ВНИМАНИЕ! Если данный файл нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам.

СОДЕРЖАНИЕ

Оглавление

Введение

Актуальность темы исследования

Степень разработанности темы

Задачи исследования:

Научная новизна:

Теоретическая и практическая значимость работы

Методология и методы диссертационного исследования

Положения, выносимые на защиту:

Степень достоверности и апробация результатов

Глава 1. Литературный обзор

Способы переработки низкокачественных высококремнистых бокситов

Процесс спекания

Комбинированный способ Байер-спекание. Комбинированный процесс объединяет в себе классический способ Байера и способ спекания. Существует два варианта этой технологии: параллельный и последовательный.В параллельном варианте Байер-спекания ветки существуют практически независимо друг от друга и используются для переработки бокситов различного качества. Кроме того параллельный вариант можно разделить еще на два: спекание с использованием двух- или трехкомпонентной шихты.В последовательном варианте Байер-спекания, который нашел большее распространение во всем мире, высококремнистый боксит сначала подвергаетсяклассическому способу Байера с целью извлечения глинозема. При этом допускаются высокие потери глинозема и щелочи с красным шламом.Красный шлам затем подвергается процессу спекания с целью извлечения глинозема и щелочи из ГАСНа. Кремнезем при этом связывается с кальцием в двухкальциевый силикат [4]. Раствор, полученный на второй стадии, часто используется на первой для переработки свежих порций боксита.Преимуществом комбинированного процесса (по сравнению со способом спекания) являются меньшие энергетические затраты, так как на спекание поступает меньшая масса боксита либо красного шлама по сравнению со спеканием всего боксита. Мальц [62] также отмечает, что образование спека с красным шламом происходит лучше, чем с бокситом. Кроме того, использование комбинированного процесса позволяет получить щелочно-алюминатный раствор с меньшим каустическим модулем.В России имеется большое количество информации по спеканию [63-72], так как процесс используется в промышленных масштабах более 70 лет. Хороший обзор Восточно-Европейской версии спекания дан в статье Прокопова [73] и в работе Райзнера [74]. Основной задачей в оптимизации процесса является снижение энергетических затрат.В статье Лиу [75] показаны относительные затраты энергии процесса спекания, комбинированного способа и процесса Байера (таблица 1.4), а также описаны шаги, которые предпринимались на заводе Женгжоу в Китае с 1995 по 2000 года для снижения относительных энергетических затрат комбинированного процесса на

Активация боксита.

Двойное выщелачивание.

Образование продуктов обескремнивания с низким содержанием щелочи.

Гидрохимическая обработка красного шлама известью.

Пути усовершенствования комбинированного способа Байер-

Постановка задачи исследования

Рисунок 2.1 – Ик-спектр сравнения пылей, улавливаемых на различных стадиях системы пылеулавливания: 1 (красный) – пылевая камера, 2 (зеленый) – группа циклонов, 3 (синий) – электрофильтр (двухкомпонентная шихта)Данные ИК-спектроскопии показали, что валентные и деформационные колебания химических связей пыли электрофильтров соответствуют следующим минеральным соединениям:3CaO·Al2O3·nCO2·11H2O (гидрокарбоалюминат кальция) 1430-1440 см-1, 2Na2O·2SiO2·2H2O (натриевый гидросиликат) с максимумом 1100-1000см-1, AlOOH (бёмит или диаспор) в зависимости от спекаемого боксита 1145 – 1152см-1, CaCO3 880см-1 (кальцит или арогонит), а так же Na2O·Al2O3·3H2O – 630см-1, 525-580см-1 [130]. Рисунок 2.2 – Рентгенограмма пыли электрофильтров трехкомпонентной шихтыРентгенофазовый анализ подтвердил наличие характерных межплоскостных расстояний в составе пыли электрофильтров для алюминатов (2.56Å) и ферритов натрия (4,27 Å, 2,98Å) (Рисунок 2.2) [131].Также выявлена в составе пыли фаза гидроксида натрия (Рисунок 2.3) угол 15,42-2θ с межплоскостным расстоянием 5,67Å и углы 31,56 и 38,16-2θ, с межплоскостными расстояниями 2,83Å и 2,34Å соответственно. Рисунок 2.3 – Рентгенограмма пыли электрофильтров двухкомпонентнойшихтыДанный вывод также можно сделать после анализа ИК-спектрограмм (рисунок 2.4). Рисунок 2.4 – Каустическая составляющая пылевозврата двухкомпонентных шихт: 1 (красный) – пылевая камера, 2 (зеленый) – группа циклонов, 3 (синий) –электрофильтрНа диаграмме рисунка 2.4 видно, что в районе 3500-3800 см-1 наблюдаются два интенсивных пика с максимумами 3620 см-1 и 3530 см-1, которые указывают на валентные колебания химических связей υН-ОН, характеризующие наличие в соединении гидроксил-ионов, что косвенно указывает на наличие гидроксидов щелочных металлов, а именно натрия.Других химических соединений с подобными частотными характеристиками в данной системе нет. Судя по интенсивности, преобладающее количество химических связей подобного типа находится в пыли электрофильтров (синий спектр). Это также подтверждается из рентгенограмм сравнения всех видов пылей двухкомпонентных шихт (Рисунок 2.5). Рисунок 2.5 – Рентгенограмма сравнения интенсивности пылей возврата спекания двухкомпонентных шихт: 1 – 2к–пыль электрофильтров, 2 – 2кс–группациклонов, 3 – 2кр-пылевая камераСудя по интенсивности пиков, все предположения по поводу концентрации каустической составляющей в ПЭФ подтверждаются.Известно, что при подготовке бокситовой шихты в качестве реагентов используются известняк и каустическая сода, которые при разложении взаимодействуют с составляющими боксит минералами с получением новых минеральных соединений. Образующаяся при спекании пыль в отличие от общей массы спека быстро проходит все зоны печи спекания, что препятствует полному протеканию всех твердофазных реакций.Таким образом, пыль, образующаяся от спекания бокситовых шихт, может содержать в своем составе химические соединения щелочных карбонатов. Поэтомумы исследовали пыль на предмет качественного состава карбонат содержащих минеральных соединений.Исследования рентгенофазовым методом четких результатов не принесли (рисунок 2.6 и 2.7). На рисунке 2.6 для двухкомпонентной шихты пики карбоната натрия не наблюдаются. Предположительно по причине того, что карбонаты щелочных металлов находятся в слабоокристализованном состоянии. Рисунок 2.6 – Сравнение рентгенограмм пылей двухкомпонентной шихты на предмет концентрации карбонатной соды: 1 – 2к–пыль электрофильтров, 2 – 2кс–группа циклонов, 3 – 2кр-пылевая камераРентгенограмма пылей трехкомпонентной шихты показана на рисунке 2.7. Рисунок 2.7 – Сравнение рентгенограмм пылей трехкомпонентной шихты на предмет концентрации карбонатной соды: 1 – 3к – пыль электрофильтров, 2 – 3кс–группа циклонов, 3 – 3кр-пылевая камераКак видно по диаграммам рисунка 2.7, для пылей трехкомпонентой шихты видны отчетливые пики карбоната натрия, при этом от пылевой камеры к электрофильтру концентрация фазы карбоната натрия убывает. Для уточнения результатов было принято решение исследовать образцы методом ДТАТак, по данным ДТА (дифференциально-термического метода исследований) можно сказать, что данные литературных источников [63] подтверждаются. Интерпретируя кривые ДТА на рисунках 2.8, 2.9 и 2.10, можно сделать вывод о том, что карбонаты находятся в составе пыли не во всех фракциях. Рисунок 2.8 – Результаты дифференциально-термического анализа пыли из пылевой камеры системы газоочисткиКрупность частиц пыли из пылевой камеры составляет от 300 мкм и выше.Эндотермический эффект при температуре 261 оС указывает на дегидратацию гидратированной формы алюмоферритов натрия и по данным ТГ анализа составляет около 25%. Эндотермический пик при 498 оС указывает на удаление структурированной воды в соединении типа Na2CO3∙10H2O (14% согласно ТГ), что характерно, так как это первая зона от холодного конца в системе пылеулавливания.Небольшой экзотермический эффект при 584 оС указывает на начало взаимодействия щелочи с минералами алюминия и железа с образованием алюминатов и ферритов натрия, на что также указывают следующие эндоэффекты при 722 оС и 815 оС, которые свидетельствуют о полном разложении карбонатнойщелочи и окончании процесса спекания при 1224-1245 оС, с чем связан наблюдаемый экзотермический эффект. Рисунок 2.9 - Дифференциально-термический анализ пыли из группыциклоновКрупность частиц пыли из группы циклонов: от 300 до 30мкм,Сравнивая кривые ДТА на рисунке 2.8 и 2.9, можно отметить, что по качественным характеристикам термических эффектов графики мало отличимы, однако появляется новое соединение кальцит (по данным ТГ 15%). По данным ТГ изменился только количественный состав остальных соединений. Так количество гидратированных соединений алюмоферритов увеличилось до 43%, соды до 26- 27%. Рисунок 2.10 – Дифференциально-термический анализ пылиэлектрофильтровКрупность частиц пыли электрофильтров: от 30 до 2мкм [63].На кривой ДТА пыли электрофильтров видно, что характеристики кривой отличаются от предыдущих стадий очистки отходящих газов вращающихся печей спекания. Удаление физической влаги отмечено совершенно другой геометрией эндотермических пиков.Появился более интенсивный эндотермический эффект при 103 оС, а характерный для соды при 114 оС уменьшился, что свидетельствует об убыли в пробе карбонатной составляющей, что согласуется с данными рентгенофазового анализа.Появление эндотермических эффектов при 246 оС и 292 оС, а также при 456оС и 518 оС, указывает на присутствие смеси карбонатов кальция и алюминия –ГКАК (гидрокарбоалюминат кальция), о чем помимо этого свидетельствует эндотермический эффект при 776 оС. На это также указывает ступенчатое удаление структурированной воды в процентах: 21-200 оС – 9,6%, 200-360 оС – 2,3%, 360-580оС – 5,8%, 580-780 оС – 7,1% [132].Однако выделить в этой смеси конкретное соединение, и тем более разделить, не представляется возможным. Одно можно сказать точно, карбонатной соды в материале данной стадии очистки отходящих газов меньше всего. На это явно указывает и экзотермический эффект при спекании 1230-1243 оС – прибыль массы составила 2,4%, в отличие от предыдущих стадий: 0,1% - пылевая камера, 0,2% - группа циклонов.Соответственно, щелочи в пыли электрофильтров больше, значит именно эта стадия газоочистки предпочтительней для дальнейших исследований. Как будет отмечено далее, это согласуется с усовершенствованием технологических параметров процесса спекания бокситовых шихт.Исследование возвратной пыли электрофильтров двух и трех компонентных шихт печей спекания уральских заводов на количественный состав было проведено методом рентгеноспектрального флуоресцентного анализа (РФА). Для этого использовался рентгенофлуоресцентный волнодисперсионный спектрометр последовательного действия XRF-1800 фирмы Shimadzu, Япония. Спектрометр предназначен для определения химического состава горных пород, руд и других объектов исследования.Режим работы рентгеновской трубки с родиевым анодом 40 кв, 95 ма.Кристалл- анализаторы: TAP (для Na, Mg), PET (Al, Si), Ge (P, S), LiF200 (для элементов от К до U).В таблице 2.1 представлен количественный анализ ПЭФ двухкомпонентой шихты, для сравнения также показан химический состав спёка.Таблица 2.1 – Химический состав пыли электрофильтров и спёка, полученных из двухкомпонентной и трехкомпонентной шихты

Выводы по главе

Глава 3. Влияние добавки пыли электрофильтров печей спекания на совместное выщелачивание бокситов и спеков

Изучение совместного выщелачивания бокситов, спеков и пылей электрофильтров в цикле Байера В мировой практике наиболее перспективный подход к оптимизации цикла Байера основан на применении процесса высокотемпературного выщелачивания бокситов [134-138]. Повышение температуры до 260–280 °С вместо принятых на сегодня 230–235 °С обеспечивает: резкое снижение теплоэнергетических затрат благодаря возможности максимально сблизить концентрации оборотного и алюминатного растворов и получить после выщелачивания боксита раствор с пониженным каустическим модулем (1,55 и ниже); повышение извлечения глинозема из боксита; увеличение скорости выщелачивания. На основании этого были предприняты попытки по изучению совместного выщелачивания бокситов, спеков, а также пылей электрофильтров в щелочно- алюминатных растворах процесса Байера при повышенных температурах. В таблице 3.1 приведен химический состав использованных компонентов.Таблица 3.1 – Исходный химический состав использованных компонентов (боксит СТБР, спек и ПЭФ-УАЗ)

Влияние пыли электрофильтров на процесс сгущения красных шламов

Выводы по главе

Глава 4. Предлагаемая технологическая схема и ее финансово- экономическая оценка

Заключение

Перспективы дальнейшей разработки темы:

Список литературы

алюмо-железистых гидрогранатов с изоморфным замещением Al3+ на Fe3+ [131,139,140]. Примерный химический состав этих соединений отвечает формуле: 3CaO∙(0,7Al2O3 + 0,3Fe2O3)∙SiO2nH2O. Наличие этих соединений в пробах красного шлама объясняется переходом в концентрированный раствор из спека активных компонентов, содержащих Fe3+ и Ca2+.

Анализируя данные спектров поглощения 3-6 (Рисунок 3.1), можно определить две характеристические полосы с максимумами 624,96см-1 и 681,86см-1, соответствующие валентным колебаниям Fe-O , согласно справочным данным [137]. Эти спектры приписываются валентным колебаниям связей железо- кислородных тетраэдров Fe3+O4, входящих в структуру алюмо-железистых гидрогранатов (АЖГГ). Спектров поглощения в этой области нет в ИК- спекрограммах основных соединений красного шлама (ГАСН, трехкальциевый алюмосиликат, АГГ). В спектрах исходного боксита подобных полос также не наблюдается. Однако в спектрах поглощения №2-свидетеля в указанной выше области частот имеются два нечетких максимума.

Наличие соединений АЖГГ в свидетеле подтверждается данными ДТА (№2, рисунок 3.2). Расщепление в спектрах 5 и 6 полосы валентных колебаний связей ортосиликат-иона [SiO]4- в районе 1000-900см-1 косвенно указывает на присутствие в красных шламах АЖГГ, что согласуется с данными ДТА на Рисунке 3.2.

Анализируя термограммы образцов (Рисунок 3.2) и сопоставляя с данными ИК-спектрометрии, можно констатировать следующие эффекты, соответствующие минеральным соединениям:
Первая диаграмма соответствует термограмме боксита СТБР шамозит- гематит-бемитового типа. На это указывают эндотермический
эффект с максимумом при 329,28 оС обезвоживание гидроксидов железа (гетит), находящихся в боксите согласно их генезису, эндотермический эффект при 555,02 оС свидетельствует процессу обезвоживания бемита.

Вторая диаграмма соответствует пробе свидетеля красного шлама, представленной в таблице 3.3 (№5) температура выщелачивания 240оС и концентрации реагента 280 г/л по Na2Oк. Эндотермический эффект при температуре 338,0 оС соответствует обезвоживанию фазы ГАСН- типа канкринит.

Эндотермический эффект при 460,38 оС указывает на появление в структуре красного шлама нового соединения алюмо-железистого гидрограната, что обусловлено введением дополнительной навески кальция и наличием в боксите минералов, имеющих в составе растворимый Fe3+ (шамозит в растворимой форме) [131].

Известно, что в шамозитах алюминий находится в четверной AlO4 и шестерной координации AlO6. Соотношением этих двух модификаций алюминия, по всей видимости, определяется поведение алюминия в цикле Байра. При преобладании шестерной координации шамозиты инертны к щелочам. Таким образом, в данной партии боксита шамозит находится в активной форме, поэтому из шамозитов в раствор переходит железо в активной форме, что подтверждает выявленные ранее закономерности [121,136,140].

Эндотермический пик 545,00 оС указывает на полиморфные превращения в структуре ГАСН. Также можно наблюдать небольшой экзотермический эффект в районе 650,00 оС, указывающий на сульфатную составляющую ГАСН, что согласуется с данными ИК-спектрометрии в виде спектра поглощения с четким

максимумом 1108,14 см-1 (Рисунок 3.1 - №2).

Однако, исследуя термограмму красного шлама №5, можно указать на то, что фаза АЖГГ имеет четкие очертания, как и на термограмме №2. Дополнительно можно отметить, что пики, обладающие ярко выраженной экзотермической
природой (на графике 3.1 - №5), имеют эндотермические очертания, приписываемые минеральному соединению гидрогранат [139]. Данная информация указывает на увеличение содержания в шламе соединения АЖГГ. Это подтверждается количественным анализом пробы №2 (SiO2 - 12,76%, CaO-3,96%). Дериватограмма №5: SiO2 - 14,29%, CaO - 6,83%. При этом содержание щелочи в пробах особо не отличается: №2 - Na2O=4,10% и №5 - Na2O=4,32%, что также указывает на увеличение содержания АЖГГ.

Аналогично было исследовано воздействие на процесс образования малоглиноземистых соединений повышенной температуры при совместном выщелачивании «Боксит + спек + СаО» и «Боксит + пыль электрофильтров + СаО». При помощи ИК-спектроскопии и ДТА (дифференциального термического анализа) Рисунок 3.3 и Рисунок 3.4.


Рисунок 3.3 ИК-спектрограммы красных шламов: 1 СТБР + 2%СаО (232оС), 2 СТБР + 20% 3-х компонентный спек + 2% СаО (232оС), 3 – СТБР + 20% 3-х компонентный спек + 2% СаО (260оС), 4 – СТБР + 20% 3-х компонентный спек + 2% СаО (280оС)


Рисунок 3.4 – Дифференциально-термический анализ красных шламов: 1

СТБР + 2% СаО (232оС), 2 – СТБР + 20% 3-х компонентный спек + 2% СаО (232оС), 3 – СТБР + 20% 3-х компонентный спек + 2%СаО (260оС), 4 – СТБР + 20% 3-х компонентный спек + 2%
СаО (280оС)


Результаты предоставлены для проб шламов после совместного выщелачивания боксита СТБР и спеков трех компонентой шихты, с учетом описанных выше экспериментов везде в сравнении с показанными выше пробами шлама №2 (Рисунок 3.1, 3.2).

Сравнивая данные спектров поглощения 1-4 (Рисунок 3.3), также наблюдаются две характеристические полосы с максимумами 624,96 см-1 и 681,86 см-1, соответствующие валентным колебаниям Fe-O, связей железо-кислородных тетраэдров Fe3+O4, входящих в структуру алюможелезистых гидрогранатов.

Расщепление в спектре №2 полосы ортосиликат-иона [SiO]4- в районе 1000- 900 см-1 косвенно указывает на присутствие в красных шламах АЖГГ, что согласуется с данными ДТА (Рисунок 3.4). Однако усиление спектров поглощения в зависимости от температуры и исчезновение спектра поглощения с максимумом 1034,36 см-1 у кривых 3 и № 4 (температуры 260 и 280оС, соответственно) косвенно указывает на перестройку химических связей ГАСН. Это также согласуется с данными ДТА (Рисунок 3.4).

Анализируя термограммы образцов (Рисунок 3.4) и сопоставляя с данными Ик-спектрометрии, можно наблюдать термоэффекты, соответствующие следующим минеральным соединениям:

Первая диаграмма аналогична термограмме №2 на рисунке 3.2, рассмотренной ранее, как и термограмма №3 – термограмме 5 рисунка 3.2.

Четвертая термограмма идентична третьей. Эндотермический эффект при температуре 338,0 оС, 334,0 оС, 351,18 оС и 347,70 оС соответствует обезвоживанию соединения ГАСН типа канкринит. Однако, как можно убедиться из сопоставления
термограмм, максимум становится не четким. Данный факт указывает на количественную убыль фазы ГАСНа. Это подтверждается данными ДТГ (дифференциального термогравиметрического анализа), согласно которому количество соединения ГАСН убывает с приближенно 25% в свидетеле №1 до

21% на термограмме №4.
Эндотермический эффект при 460,38 – 464,58оС указывает на появление в структуре красного шлама соединения алюможелезистый гидрогранат, образование которого обусловлено замедлением гидролиза феррита натрия в щелочно-алюминатных растворах, присутствием активного оксида кальция в шихте и разложением двухкальциевого силиката при выщелачивании спека, а также повышением температуры выщелачивания [120,121,136,140].

Анализируя данные качественных методов, мы пришли к выводу, что термическое разложение, деформационное и валентное колебание химических связей соединений, входящих в состав красных шламов, указывают на присутствие минеральных соединений типа алюмо-железистых гидрогранатов (АЖГГ). Таким образом, подтвердились высказанные ранее предположения.

Установлено, что при совместной переработке в цикле Байера спеков УАЗ, БАЗ и ПЭФ совместно с бокситом месторождений Среднего Тимана (СТБР) позволяет увеличить извлечение глинозема в раствор. Показано положительное воздействие высоких температур на качественные характеристики процесса совместного выщелачивания бокситов Тимана со спеком и ПЭФ. Следовательно, пыль электрофильтров можно использовать как дополнительный компонент для совместного выщелачивания с бокситом.

Убрав из системы