ВУЗ: Не указан

Категория: Не указан

Дисциплина: Не указана

Добавлен: 03.11.2019

Просмотров: 7144

Скачиваний: 16

ВНИМАНИЕ! Если данный файл нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам.
background image

 

226

 

 
 
 
 

Большая

 

часть

 

молекул

 (

ионов

при

 

этом

 

будет

 

находиться

 

в

 

нижнем

 

энергетическом

 

состоянии

 

1

E

как

 

энергетически

 

более

 

выгодном

Если

 

теперь

 

облучить

 

такую

 

систему

 

электромагнитным

 

полем

 

резонансной

 

частоты

  (

энергия

 

кванта

 

равна

 

энергии

 

перехода

2

1

1

рез

Б

E

E

g

B

h

h

то

 

будут

 

наблюдаться

 

как

 

переходы

 

снизу

 

вверх

 (

с

 

уровня

 

1

E

 

на

 

уровень

 

2

E

), 

соответствующие

 

поглощению

 

кванта

 

электромагнитного

 

поля

так

 

и

 

переходы

 

сверху

 

вниз

 (

с

 

уровня

 

2

E

 

на

 

уровень

 

1

E

), 

соответствующие

 

испусканию

 

такого

 

же

 

кванта

И

 

те

 

и

 

другие

 

переходы

 

сопровождаются

 

переориентацией

 

спина

 

электрона

 

и

соответственно

магнитного

 

момента

 

электрона

Поскольку

 

на

 

нижнем

 

энергетическом

 

уровне

 

1

E

всегда

 

находится

 

больше

 

молекул

чем

 

на

 

верхнем

то

 

поглощение

 

будет

 

преобладать

 

над

 

испусканием

и

 

в

 

целом

 

будет

 

наблюдаться

 

явление

 

резонансного

 

поглощения

 

электромагнитного

 

излучения

 

частоты

 

рез

Явление

 

резонансного

 

поглощения

 

электромагнитного

 

излучения

 

атомными

 

или

 

молекулярными

 

парамагнитными

 

системами

находящимися

 

в

 

магнитном

 

поле

и

 

сопровождающееся

 

переориентацией

 

спина

 

электрона

 

E

E

E

B=0 B

Рисунок

 91. 

Расщепление

 

электронного

 

уровня

 

парамагнитной

 

молекулы

 

в

 

магнитном

 

поле

 


background image

 

227

называют

 

электронным

 

парамагнитным

 

резонансном

 (

ЭПР

). 

Электромагниты

 1 

создают

 

постоянное

 

магнитное

 

поле

 

индукцией

 

В

величина

 

которого

 

может

 

изменяться

 

по

 

желанию

 

экспериментатора

  (

за

 

счет

 

изменения

 

тока

 

в

 

обмотках

 

электромагнита

) (

рисунок

 92). 

 

 

 

 

В

 

это

 

поле

 

помещается

 

исследуемый

 

образец

 2. 

Источник

 3 

облучает

 

образец

 

электромагнитным

 

полем

 

фиксированной

 

частоты

  (

обычно

 

СВЧ

 

диапазона

), 

приемник

 4 

определяет

 

интенсивность

 

прошедшего

 

излучения

система

 

регистрации

 5 

записывает

 

ЭПР

-

спектр

.  

Поскольку

 

частота

 

используемого

 

в

 

установке

 

электромагнитного

 

излучения

 

строго

 

фиксирована

то

 

выполнения

 

резонансного

 

поглощения

 

добиваются

 

изменением

 

индукции

 

магнитного

 

поля

увеличивая

 

ток

 

в

 

обмотках

 

электромагнитов

увеличивают

 

величину

 

налагаемого

 

на

 

образец

 

магнитного

 

поля

 

В

а

следовательно

и

 

величину

 

энергетического

 

расщепления

 

E

в

 

молекулах

Когда

 

величина

 

этого

 

расщепления

 

становится

 

равной

 

энергии

 

электромагнитного

 

кванта

 

hv

наблюдается

 

резкое

 

возрастание

 

коэффициента

 

поглощения

 

образца

 

К

что

 

и

 

фиксируется

 

приемником

 

излучения

Но

 

по

 

техническим

 

причинам

 

удобнее

 

регистрировать

 

не

 

зависимость

 

К

 

от

 

В

а

 

зависимость

 

dK

dB

 

от

 

В

 (

см

рисунок

 93). 

2

3

N

S

4

5

hv 

Рисунок

 92. 

Схема

 

установки

 

для

 

наблюдения

 

ЭПР

 


background image

 

228

 

 
 
 

Спектр

 

ЭПР

 

позволяет

 

получить

 

следующую

 

информацию

 

 

Каждый

 

свободный

 

радикал

 

характеризуется

 

своим

 

значением

 

фактора

 

Ланде

что

 

позволяет

 

уверенно

 

идентифицировать

 

свободные

 

радикалы

 

по

 

положению

 

линий

 

в

 

ЭПР

-

спектре

  (

по

 

значению

 

В

рез

.

). 

Поскольку

 

частота

 

электромагнитного

 

излучения

 

известна

 

и

 

строго

 

фиксирована

то

зная

 

из

 

спектра

 

ЭПР

 

значение

 

В

рез

.

можно

 

вычислить

 

фактор

 

Ланде

 

исследуемого

 

радикала

:

 

.

Б

рез

hv

g

B

и

 

определить

тем

 

самым

вид

 

этого

 

свободного

 

радикала

 

Площадь

 S 

под

 

линией

 

ЭПР

 

позволяет

 

судить

 

о

 

количестве

 

свободных

 

радикалов

 (

парамагнитных

 

молекул

в

 

образце

N

S

 

где

 S – 

площадь

 

под

 

кривой

 

поглощения

 

коэффициент

 

пропорциональности

 

Форма

 

ЭПР

-

линий

 

несет

 

информацию

 

о

 

физических

 

свойствах

 

среды

в

 

которой

 

находится

 

исследуемый

 

радикал

чем

 

шире

 

линия

тем

 

более

 

вязкая

 

среда

и

 

наоборот

Таким

 

образом

определяется

 

вязкость

 

липидного

 

бислоя

 

и

 

других

 

dK/dB 

B

B

рез

 

Рисунок

 93. 

Спектр

 

ЭПР

 


background image

 

229

клеточных

 

структур

 

Воздействие

 

электронов

 

между

 

собой

 

и

 

с

 

магнитным

 

полем

 

ядра

 

проявляется

 

в

 

виде

 

расщепления

 

линий

 

ЭПР

 

на

 

несколько

 

близких

 

компонент

 

В

 

спектрах

 

ЭПР

 

имеется

 2 

типа

 

таких

 

расщепления

1)

 

электронное

 

расщепление

 

обусловлено

 

наличием

 

у

 

атома

 

или

 

молекулы

 

не

 

одного

а

 

двух

 

и

 

более

 

неспаренных

 

электронов

2)

 

сверхтонкое

 

расщепление

 

вызвано

 

взаимодействием

 

магнитного

 

момента

 

электрона

 

не

 

только

 

с

 

внешним

 

магнитным

 

полем

но

 

и

 

магнитным

 

полем

 

ядра

 

атома

 

Парамагнитные

 

метки

 

и

 

зонды

В

 

последнее

 

время

 

с

 

помощью

 

ЭПР

 

изучают

 

поведение

 

в

 

биологических

 

системах

 

не

 

только

 

свободных

 

радикалов

но

 

и

 

других

 

биологических

 

молекул

 

– 

белков

нуклеиновых

 

кислот

предварительно

 

превратив

 

их

 

в

 

парамагнитные

 

зонды

поскольку

 

сами

 

они

 

обычно

 

не

 

парамагнитны

Парамагнитный

 

зонд

 

представляет

 

собой

 

соответствующий

 

белок

 

или

 

липид

в

 

котором

 

одна

 

из

 

групп

 

замещена

 

на

 

устойчивый

 

свободный

 

радикал

называемый

 

парамагнитной

 

(

спиновой

меткой

Основу

 

многих

 

меток

 

составляет

 

иминоксильный

 

радикал

парамагнитные

 

свойства

 

которого

 

определяются

 

неспаренным

 

электроном

локализованным

 

в

 

группе

 N-O 

(

рисунок

 94). 

Форма

 

сигнала

 

ЭПР

 

от

 

такого

 

зонда

 

зависит

 

от

 

вращательной

 

R

C

 

C

 

R

CH

CH

3

CH

3

CH

N

O

Рисунок

 94. 

Структурная

 

формула

 

иминоксильного

 

радикала

 


background image

 

230

подвижности

 

той

 

химической

 

группы

 

или

 

макромолекулы

 

в

 

целом

в

 

состав

 

которой

 

он

 

входит

Чем

 

сильнее

 

заторможено

 

такое

 

вращение

тем

 

шире

 

сигнал

 

ЭПР

На

 

интенсивность

 

сигнала

 

также

 

влияет

 

полярность

 

окружающей

 

среды

 (

растворителя

). 

Метод

 

ЭПР

 

обладает

 

чувствительностью

 

и

 

избирательностью

 

для

 

непосредственного

 

наблюдения

 

свободных

 

радикалов

возникающих

 

при

 

протекании

 

многих

 

биологически

 

важных

 

реакций

окислительно

-

восстановительных

радиационного

 

поражения

фотосинтеза

 

и

 

др