ВУЗ: Не указан

Категория: Не указан

Дисциплина: Не указана

Добавлен: 10.04.2021

Просмотров: 1656

Скачиваний: 3

ВНИМАНИЕ! Если данный файл нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам.
background image

21 

2.

Высокочастотный

индукционный

нагрев

Метод

синтеза

НЧ

с

по

-

мощью

плазмы

создаваемой

радиочастотным

нагревом

катушки

 (

рис

. 2.3). 

Металл

находится

в

откачиваемой

камере

В

процессе

 Me 

разогревается

выше

точки

испарения

Затем

в

систему

впускается

гелий

Образуется

вы

-

сокотемпературная

плазма

Атомы

гелия

выступают

в

качестве

зародышей

для

атомов

 Me, 

и

эти

комплексы

диффундируют

к

холодному

коллектору

где

и

образуются

НЧ

Для

стабилизации

вводят

пассивный

газ

 (O

2

для

 Al). 

Рис

. 2.3. 

Схема

установки

для

получения

наночастиц

с

помощью

плазмы

,  

разогреваемой

высокочастотным

полем

 
3.

Испарение

и

газовая

агрегация

Испаряется

твердое

тело

или

жид

-

кость

в

холодный

газ

который

охлаждает

испаряемые

атомы

до

их

конден

-

сации

в

кластере

2

Cu + Cu + Ar

Cu + Ar.

                                   (2.1) 

Образованный

димер

может

разрушиться

или

расти

далее

Кластеры

могут

получаться

с

помощью

дугового

разряда

между

двумя

угольными

электродами

в

атмосфере

гелия

На

специальном

приёмнике

со

-

бирается

сажа

которая

затем

растворяется

в

органических

растворителях

с

последующим

выделением

фуллеренов

 (C

60

). 

4.

Метод

лазерного

электродиспергирования

(

ЛЭД

). 

Метод

основан

на

использовании

абляции

металлической

мишени

под

воздействием

мощного

импульсно

-

периодического

лазера

Для

нанесения

металлических

покрытий

путем

лазерной

абляции

обычно

выбирают

режимы

облучения

мишени

по

-

зволяющие

максимально

эффективно

переводить

материал

мишени

в

паро

-

вую

фазу

и

формировать

на

подложке

наноструктуры

из

испаренного

веще

-

ства

В

плазме

с

электронной

температурой

 20–30 

эВ

жидкие

капли

металла

заряжаются

до

критической

величины

при

которой

они

становятся

неус

-

тойчивыми

и

начинают

делиться

Причиной

является

превосходство

сил

кулоновского

расталкивания

над

силами

поверхностного

натяжения

При

достижении

порога

неустойчивости

капля

теряет

сферическую

форму

и

на

-

чинает

делиться

порождая

множество

более

мелких

 (

дочерних

капель

Де

-

ление

носит

каскадный

характер

при

этом

на

каждой

ступени

каскада

раз

-

мер

капель

уменьшается

приблизительно

в

 10 

раз

При

уменьшении

размера

капель

возрастает

электрическое

поле

на

их

поверхности

что

приводит

к

увеличению

тока

полевой

эмиссии

электронов

.  


background image

22 

При

размере

капель

в

несколько

нанометров

поток

электронов

с

их

по

-

верхности

становится

больше

чем

поток

поступающих

из

плазмы

электро

-

нов

капли

становятся

устойчивыми

и

их

дальнейшее

деление

прекращает

-

ся

Таким

образом

в

результате

деления

микронных

и

субмикронных

ка

-

пель

в

плазме

лазерного

факела

формируется

огромное

количество

нано

-

метровых

частиц

с

узкой

дисперсией

размера

и

небольшое

количество

ос

-

татков

материнских

капель

не

успевших

полностью

разделиться

Размер

наночастиц

при

заданных

электрофизических

параметрах

системы

является

функцией

лишь

природы

металла

.  

Полная

схема

формирования

наноструктур

методом

лазерного

элек

-

тродиспергирования

представлена

на

рис

. 2.4. 

Для

дополнительной

сепара

-

ции

образовавшихся

заряженных

частиц

в

зазоре

между

мишенью

и

под

-

ложкой

приложено

неоднородное

стационарное

электрическое

поле

Кон

-

фигурация

и

величина

электрического

поля

выбираются

таким

образом

чтобы

сфокусировать

нанометровые

капли

на

подложку

не

возмущая

при

этом

движение

более

крупных

частиц

Поверхностная

плотность

частиц

и

число

слоев

гранул

контролируется

выбором

времени

нанесения

пленки

Рис

. 2.4. 

Процесс

формирования

плёнок

наночастиц

методом

ЛЭД

  

[

Ростовщикова

Т

.

Н

., 

Смирнов

В

.

В

., 

Кожевин

В

.

М

., 

Явсин

Д

.

А

., 

Гуревич

С

.

А

Межкластерные

взаимодействия

в

катализе

наноразмерными

частицами

 //  

Российские

нанотехнологии

. 2007. 

Т

. 2, 

 1–2. 

С

. 47–60]

В

пользу

описанного

процесса

деления

микрокапель

свидетельствуют

результаты

полученные

при

расположении

подложки

в

непосредственной

близости

от

поверхности

медной

мишени

  (

менее

 0.5 

см

). 

Как

видно

из

рис

. 2.5, 

после

облучения

мишени

поверхность

подложки

покрывается

мик

-

рочастицами

субмикронного

размера

часть

которых

имеют

выступы

разме

-

ром

приблизительно

в

 10 

раз

меньше

размера

основных

частиц

Наличие

таких

частиц

с

выступами

можно

трактовать

как

следствие

осаждения

на

подложку

делящихся

капель

процесс

деления

которых

был

прерван

из

-

за

контакта

с

подложкой

В

то

же

время

как

видно

из

рис

. 2.6

а

и

 2.6

б

на

под

-

ложке

удаленной

от

мишени

на

расстояние

около

 5 

см

находятся

только

наночастицы

средний

размер

которых

равен

 5 

нм

.  


background image

23 

Рис

. 2.5. 

Микрофотография

поверхности

подложки

установленной

вблизи

  

медной

мишени

 [

Ростовщикова

Т

.

Н

., 

Смирнов

В

.

В

., 

Кожевин

В

.

М

., 

Явсин

Д

.

А

., 

Гуревич

С

.

А

Межкластерные

взаимодействия

в

катализе

наноразмерными

  

частицами

 // 

Российские

нанотехнологии

. 2007. 

Т

. 2, 

 1–2. 

С

. 47–60]

          

а

б

Рис

. 2.6. 

Микрофотография

наночастиц

меди

на

подложке

 SiO

2

/Si: 

а

  – 

время

нанесения

 1 

мин

б

 – 

время

нанесения

 5 

мин

[

Ростовщикова

Т

.

Н

., 

Смирнов

В

.

В

., 

Кожевин

В

.

М

., 

Явсин

Д

.

А

., 

Гуревич

С

.

А

Межкластерные

взаимодействия

в

катализе

наноразмерными

частицами

 //  

Российские

нанотехнологии

. 2007. 

Т

. 2, 

 1–2. 

С

. 47–60].

2.3. 

Химические

методы

получения

НЧ

Химические

методы

получения

наночастиц

являются

самыми

полез

-

ными

в

крупномасштабных

производствах

1

Химическое

восстановление

Отличает

простота

и

доступность

Ио

-

ны

металла

Ме

z+

восстанавливаются

под

действием

восстановителя

 Red:

z+

z+

-

-

Me +Red

Me+Ox

_____________________

Me +ze

Me (

восстановление

)

Red

Ox+ze (

окисление

)

                               (2.2) 

Поведение

металлической

частицы

в

растворе

в

общем

случае

опреде

-

ляется

разностью

потенциалов

z+

Ox/Red

Me

Me

E E

E

Δ =

где

z+

Me

Me

E

 – 

равновесный

окислительно

-

восстановительный

потенциал

металлической

частицы

Ox/Red

E

 – 

соответствующий

потенциал

раствора

восстановителя

При

E

 > 0 

наблюдается

рост

частиц

при

< 0 – 

их

растворение


background image

24 

Для

получения

высокодисперсных

металлических

порошков

и

золей

весьма

существенно

чтобы

разность

Е

между

редокс

-

потенциалами

вос

-

становителя

и

восстанавливаемого

металла

была

достаточно

велика

Это

условие

позволяет

обеспечить

высокую

скорость

протекания

реакции

и

соз

-

дать

благоприятные

условия

для

образования

большого

числа

зародышей

новой

фазы

уже

на

ранних

этапах

получения

продукта

В

качестве

восста

-

новителей

используются

 NaBH

4

, N

2

H

4

, Na

2

S

2

O

4

, H

2

и

другие

часто

органи

-

ческие

вещества

Химическое

взаимодействие

в

системе

восстанавливаемый

ион

метал

-

ла

 – 

восстановитель

может

быть

связано

с

переносом

электрона

от

восста

-

новителя

к

иону

металла

через

образование

промежуточного

комплекса

ко

-

торое

снижает

энергию

переноса

электрона

Возможен

механизм

тоже

свя

-

занный

с

переносом

электрона

но

имеющий

место

при

непосредственном

участии

поверхностного

слоя

растущей

частицы

металла

Подобный

меха

-

низм

назван

электрохимическим

Пример

Тетраборат

щелочного

металла

Восстановление

происходит

с

участием

комплексов

с

мостиковыми

связями

 Me…H…B, 

образование

ко

-

торых

способствует

последующему

переносу

атома

 H 

и

разрыву

мостико

-

вой

связи

окислительно

-

восстановительному

переносу

e

разрыву

связи

 B–

с

образованием

 BH

3

Полученный

боран

гидролизуется

или

каталитиче

-

ски

разрывается

на

поверхности

частиц

Ме

( )

3

2

2

3

3

2

BH +3H O

B OH +3H

3

BH +Me

B+ H +Me

2

                                         (2.3) 

Восстановление

металлов

органическими

соединениями

2+

-

0

-

2

2

Cu +2HCHO+4OH

Cu +2HCOO +H +2H O

.                      (2.4) 

Формальдегид

дополнительно

защищает

ионы

меди

лигандами

 – 

со

-

единениями

с

карбоксильными

или

гидроксильными

группами

Весьма

не

-

ожиданный

способ

получения

устойчивого

 Ag-

коллоида

восстановление

AgNO

3

сольватированными

электронами

источником

которых

является

например

растворимый

в

жидком

аммиаке

натрий

Предполагается

что

ка

-

тионы

 Na 

в

этих

условиях

играют

роль

стабилизирующего

агента

2.

Термохимический

метод

  (

реакция

термического

распада

)

Форми

-

рование

металлов

из

азидов

t

3

2

2LiN

2Li+3N

⎯⎯

                                           (2.5) 

Вещество

помещается

в

кварцевую

трубку

и

нагревается

до

 400 °

С

При

 370 °

С

азид

разлагается

с

выделением

газа

 N

2

 (

рис

. 2.7). 

Откачивает

-

ся

  N

2

Оставшиеся

атомы

 Li 

объединяются

в

маленькие

частицы

разме

-

ром

нм


background image

25 

Рис

. 2.7. 

Установка

для

получения

наночастиц

металла

путем

термического

разложения

твердого

вещества

При

термолизе

формиатов

оксалатов

  

(

)

2

2

n

Me HCOO =Me +0.5nH + nCO

                                (2.6) 

образуются

электронно

-

плотные

НЧ

по

форме

близкие

к

сферическим

с

уз

-

ким

распределением

по

размерам

  (

рис

. 2.8). 

Данные

электронной

микро

-

скопии

 (

ЭМ

совпадают

с

размерами

рассчитанными

по

удельной

поверх

-

ности

S

твердых

продуктов

распада

что

позволяет

считать

эти

частицы

плотными

некристаллическими

образованиями

 (

табл

. 2.1). 

Рис

. 2.8. 

Распределение

по

размерам

электронно

-

плотных

частиц

продуктов

распада

Таблица

 2.1 

Средний

размер

частиц

по

данным

ЭМ

Соединение

T

К

d

нм

Продукт

ЭМ

Cu(HCOO)

2

 413 

30 

30 

Cu 

Cu(HCOO)

· 

МЭА

 398  -  69–75 Cu 

Cu(N

2

H

3

COO)

· 2H

2

O 353 

-  200–300 Cu 

Ni(HCOO)

 2 

· 2H

2

O 483  30  30  Ni 

Примечание

МЭА

 – 

моноэтаноламин

Наиболее

важная

проблема

при

получении

НЧ

состоит

в

управлении

синтезом

т

.

е

целенаправленная

конкуренция

между

процессами

зарожде

-

ния

и

роста

частиц

Создание

научных

основ

управление

синтезом

НЧ

 – 

од

-